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華僑大學(xué)魏展畫教授團(tuán)隊(duì)在鈣鈦礦LED領(lǐng)域獲突破

11月25日,華僑大學(xué)發(fā)光材料與信息顯示研究院、材料科學(xué)與工程學(xué)院魏展畫教授團(tuán)隊(duì)與多倫多大學(xué)電子與計(jì)算機(jī)工程系Edward H. Sargent教授團(tuán)隊(duì),合作在國(guó)際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊Nature在線發(fā)表了研究論文Distribution control enables efficient reduced-dimensional perovskite LEDs。該工作通過缺陷鈍化和發(fā)光中心維度調(diào)控,實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦LED器件性能和壽命的大幅提升,未來有望應(yīng)用于新型顯示和照明等領(lǐng)域。

Nature是國(guó)際上最具影響力的學(xué)術(shù)期刊之一,致力于報(bào)道和評(píng)論全球科學(xué)研究最重要的突破。值得一提的是,2018年華僑大學(xué)首次以通訊單位發(fā)表Nature正刊。3年后,華僑大學(xué)再次以通訊單位發(fā)表Nature正刊論文,標(biāo)志著學(xué)校的科研水平得到了顯著提升,步入了良性發(fā)展的快車道。

金屬鹵化物鈣鈦礦具有優(yōu)異的光電特性,如摩爾消光系數(shù)高、載流子遷移距離長(zhǎng)、能帶隙可調(diào)、缺陷容忍度高等,在太陽能電池和發(fā)光二極管等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景?;谖⒂^晶體結(jié)構(gòu)的不同,金屬鹵化物鈣鈦礦可分為零維、低維和三維等。其中,低維鈣鈦礦材料具有量子限域效應(yīng),激子結(jié)合能較大,不易產(chǎn)生非輻射復(fù)合,發(fā)光效率較高。

但是,要想開發(fā)應(yīng)用于發(fā)光器件的高效、穩(wěn)定的低維金屬鹵化物鈣鈦礦材料,仍面臨兩大挑戰(zhàn):一是缺陷態(tài)的存在,會(huì)致使形成非輻射復(fù)合中心,導(dǎo)致離子遷移,不利于器件的發(fā)光效率、穩(wěn)定性;二是多相混合量子阱的形成,會(huì)導(dǎo)致在光、電激發(fā)下,能量從寬帶隙量子阱向窄帶隙量子阱傳遞,產(chǎn)生耗散,不利于器件的發(fā)光效率、色純度。

圖1三種鈣鈦礦發(fā)光薄膜的成膜過程示意圖,其中PEA表示苯乙基銨鹽,TPPO表示三苯基氧化膦,TFPPO表示三(4-氟苯基)氧化膦。

為了提高低維鈣鈦礦LED器件的性能,多倫多大學(xué)的EdwardH. Sargent團(tuán)隊(duì)和華僑大學(xué)的魏展畫團(tuán)隊(duì)共同提出低維金屬鹵化物鈣鈦礦的表面鈍化—阱寬調(diào)控策略。如圖1所示,在反溶劑引發(fā)的結(jié)晶過程中,[PbBr6]4-、MA+和Cs+離子先形成鈣鈦礦前驅(qū)體薄片,然后PEA+有機(jī)陽離子與前驅(qū)體薄片作用生成低維鈣鈦礦發(fā)光薄膜。

參照組中,PEA+有機(jī)陽離子的無序、快速擴(kuò)散導(dǎo)致缺陷中心和雜亂維度的量子阱結(jié)構(gòu)的產(chǎn)生。實(shí)驗(yàn)組中,TPPO和TFPPO分子中的P=O鍵可以和鈣鈦礦前驅(qū)體薄片發(fā)生P=O:Pb2+相互作用,有效地調(diào)控結(jié)晶過程,減少了缺陷中心的產(chǎn)生。此外,TFPPO中豐富的F基團(tuán)可以和PEA+有機(jī)陽離子相互作用,起到原料緩釋和延緩結(jié)晶生長(zhǎng)的作用,最終形成維度均一的高質(zhì)量鈣鈦礦發(fā)光薄膜。

圖2(a)鈣鈦礦LED器件的結(jié)構(gòu)示意圖、截面透射電鏡圖和能級(jí)結(jié)構(gòu)示意圖;(b)三種鈣鈦礦LED器件對(duì)應(yīng)的電流-電壓曲線、亮度-電壓曲線和外量子效率-亮度曲線;(c)三種鈣鈦礦LED器件的外量子效率統(tǒng)計(jì)分布圖;(d)三種鈣鈦礦的單電子和單空穴器件的電流-電壓曲線;(e)基于TFPPO處理的鈣鈦礦LED器件的工況壽命曲線。

如圖2所示,這種薄膜具有均勻、致密的表面形貌,發(fā)光波長(zhǎng)517 nm,發(fā)光半峰寬僅20 nm,光致發(fā)光效率接近100%。所制備的綠光LED器件外量子效率高達(dá)25.6%,在7,200 cd m-2亮度下運(yùn)行壽命達(dá)到2小時(shí),遠(yuǎn)超目前報(bào)道的同類器件。

魏展畫教授表示,過去幾年,鈣鈦礦LED的器件性能和工況壽命都得到了顯著提升,但仍然是任重道遠(yuǎn)。未來需要更多的科學(xué)家一起努力提高器件的穩(wěn)態(tài)輸出性能、高效器件重復(fù)性和多色光譜輸出性能等。

在該論文中,多倫多大學(xué)博士后馬冬昕博士為第一作者,她曾在華僑大學(xué)開展了為期一年的訪問研究;華僑大學(xué)的林克斌博士為第二作者,也為該工作做出了重要貢獻(xiàn)。Edward H. Sargent教授和魏展畫教授為通訊作者。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、福建省自然科學(xué)基金和華僑大學(xué)科學(xué)研究基金的大力支持。(來源:華僑大學(xué))

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