近紅外發(fā)光和探測(cè)器件在夜視、醫(yī)療、通訊等方面有眾多應(yīng)用，甲脒鉛基鹵化物鈣鈦礦被認(rèn)為是最有前途的近紅外發(fā)光二極管器件之一，但它們的性能仍然受到缺陷導(dǎo)致的非輻射復(fù)合和器件中帶階勢(shì)壘引起的低效載流子輸運(yùn)的影響。因此，深入理解器件中的載流子輸運(yùn)機(jī)制并針對(duì)性地縮小帶階對(duì)提升器件的性能顯得至關(guān)重要。

近日，武漢大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院教授方國(guó)家、柯維俊和南京工業(yè)大學(xué)教授王建浦，聯(lián)合在Nature Communications（《自然·通訊》）發(fā)表題為“Synergistic passivation and stepped-dimensional perovskite analogs enable high-efficiency near-infrared light-emitting diodes”（協(xié)同鈍化和梯度維度鈣鈦礦類(lèi)材料實(shí)現(xiàn)高效近紅外發(fā)光二極管）的文章。

該研究團(tuán)隊(duì)在FAPbI3前驅(qū)液中引入了一系列鎘鹽，特別以醋酸鎘為代表的添加劑，能夠起到協(xié)同鈍化材料的缺陷并優(yōu)化器件能帶結(jié)構(gòu)等作用。此外，鎘鹽還生成了一種新型零維晶體結(jié)構(gòu)的類(lèi)鈣鈦礦材料(FA2CdI4)。該晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)信息被劍橋晶體數(shù)據(jù)中心收錄發(fā)表。

這種新型零維的FA2CdI4類(lèi)鈣鈦礦和一維黃色相的δ-FAPbI3、二維FA2FAn-1PbnI3n+1以及三維黑色相α-FAPbI3的鈣鈦礦可以在一鍋合成中獲得，其梯度排列的能帶結(jié)構(gòu)可以像能量漏斗一樣高效地傳遞載流子，對(duì)能量轉(zhuǎn)移中起著非常關(guān)鍵和積極的作用。因此基于FAPbI3的近紅外LED器件獲得了同類(lèi)器件中創(chuàng)世界紀(jì)錄的24.1%的外量子效率，還大大提高了器件的工作穩(wěn)定性。此外，該器件還具有很好的探測(cè)性能，基于此還實(shí)現(xiàn)了發(fā)光和自驅(qū)動(dòng)探測(cè)孿生器件的近紅外光通信。

a 器件結(jié)構(gòu)；b 醋酸鎘協(xié)同鈍化鈣鈦礦缺陷/過(guò)量甲脒生成包含零維、一維、二維和三維體系的梯度維度的鈣鈦礦及其類(lèi)似物; c 梯度維度鈣鈦礦及其類(lèi)似物的加速能量傳輸示意圖; d參比器件和包含不同添加劑的器件的發(fā)光性能曲線(xiàn)；e 孿生器件的發(fā)光與探測(cè)集成化示意圖；f器件實(shí)現(xiàn)自驅(qū)動(dòng)探測(cè)的響應(yīng)曲線(xiàn)。

這項(xiàng)工作不僅揭示了甲脒鉛基鹵化物鈣鈦礦體系中多維度鈣鈦礦的存在，而且發(fā)現(xiàn)了一種鎘基新型零維類(lèi)鈣鈦礦材料，為解析鉛鹵鈣鈦礦發(fā)光器件的能量傳輸機(jī)制和研制高效發(fā)光器件及其功能化集成應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

論文共同第一作者為武漢大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院2020級(jí)博士研究生劉永杰、研究員陶晨，論文通訊作者為方國(guó)家、柯維俊、王建浦，武漢大學(xué)為論文第一完成單位。合著者還包括：南京工業(yè)大學(xué)教授黃維，西北工業(yè)大學(xué)博士曹雨，南京大學(xué)博士胡勝勇，武漢輕工大學(xué)博士陳良艷，武漢大學(xué)博士叢恒將和賈雙鳳、研究員王倜、教授王建波、博士姚方和桂鵬彬，研究生王舒欣、李佩、王成、劉陳威、葉飛鴻、肖蒙、高正、董開(kāi)連、李佳帥、胡緒志，香港理工大學(xué)教授李剛。

該研究得到國(guó)家科技部、國(guó)家自然科學(xué)基金委、湖北省科技廳和武漢大學(xué)-內(nèi)地與香港合作研究平臺(tái)種子基金等科技/合作項(xiàng)目的支持。（來(lái)源：武漢大學(xué)）