近日,華南理工大學材料科學與工程學院發(fā)光材料與器件國家重點實驗室蘇仕健教授團隊基于室溫合成法制備了混合鹵素CsPb(BrCl)3量子點,通過有機小分子BOCzPh對制備的量子點溶液進行后鈍化處理,實現(xiàn)了高效的深藍光發(fā)光二極管。金屬鹵化物鈣鈦礦材料由于具有高載流子遷移率、優(yōu)異的色純度、高熒光量子產率和窄半峰寬等優(yōu)點而備受關注。
在最近的研究中,鈣鈦礦發(fā)光二極管(PeLED)通過平衡載流子注入、金屬離子摻雜、有機配體表面缺陷鈍化和尺寸工程,取得了巨大進展。最先進的綠光、紅光和近紅外PeLED的外量子效率(EQE)已經超過20%。
在實際應用中,需要高效的深藍色來實現(xiàn)高分辨率、寬色域顯示,然而鈣鈦礦藍光材料的效率卻遠遠落后。盡管藍光PeLED的EQE已經超過10%,但相應的發(fā)射光譜主要集中在天藍色區(qū)域,國際照明委員會(CIE)色坐標的y值低于0.10的PeLED的性能仍然有限,故現(xiàn)階段開發(fā)一種制備高效且光譜穩(wěn)定深藍光PeLED的策略迫在眉睫。
該團隊開發(fā)了一種對制備的鈣鈦礦量子點溶液進行后鈍化處理的策略,通過在量子點溶液中加入π共軛的有機小分子BOCzPh來取代阻礙電荷傳輸?shù)拈L鏈配體,從而實現(xiàn)光譜穩(wěn)定且高效的深藍光PeLED。
配體與量子點的相互作用機理及光物理表征分析表明,BOCzPh分子的引入可以提高鈣鈦礦晶格中鹵素空位的形成能,抑制載流子的非輻射復合。引入BOCzPh分子后可以獲得更光滑、更均勻的鈣鈦礦薄膜。由于BOCzPh分子附著在量子點表面,其π共軛供體-受體結構可以有效改善薄膜中的載流子傳輸性能。最終獲得了發(fā)射峰為469 nm、峰值外量子效率為2.8%、最大亮度為851 cd m-2的深藍光PeLED。
圖1. a)原始(W/O)和b)后鈍化處理的(W/BOCzPh)鈣鈦礦量子點薄膜在80至300 K溫度范圍內測量的PL光譜。c)對后鈍化處理的鈣鈦礦量子點薄膜,在幾個代表性位置采集的瞬態(tài)吸收(TA)光譜的探針延遲。d)原始和e)后鈍化處理的鈣鈦礦量子點薄膜的溫度依賴性PL強度的相關積分以及Eb的擬合曲線。f)在470 nm處探測原始和后鈍化處理的鈣鈦礦量子點的TA動力學曲線(歸一化)
圖2 a) PeLED器件的器件結構。b) PeLED的電流密度和亮度與偏壓的關系。c) PeLED的EQE與電流密度的關系。d) PeLED在3.6 V電壓下的EL光譜。e)基于2% BOCzPh: CsPb(BrCl)3 QDs的器件在不同電壓下驅動的EL光譜。f)基于2% BOCzPh: CsPb(BrCl)3 QDs的器件的CIE坐標,內插圖為正在運行的PeLED的照片
通過用剛性π共軛配體部分替代傳統(tǒng)的長鏈絕緣配體,多苯環(huán)結構的BOCzPh分子附著在量子點表面,提高了鈣鈦礦薄膜的載流子傳輸能力,同時抑制了量子點晶格中鹵素空位的生成,為實現(xiàn)光譜穩(wěn)定且高效的深藍光PeLED提供了一種新的方法。(來源:華南理工大學)
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