據(jù)悉，福建物構(gòu)所全光譜稀土長(zhǎng)余輝及光激勵(lì)多色發(fā)光研究獲進(jìn)展，相關(guān)研究成果以Engineering Trap Distribution to Achieve Multicolor Persistent and Photostimulated Luminescence from Ultraviolet to Near-Infrared-II為題，發(fā)表在《物質(zhì)》（Matter）上。

研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃稀土新材料專項(xiàng)、國家自然科學(xué)基金和福建省基金等的支持。

由于長(zhǎng)余輝輝和光激勵(lì)發(fā)光材料具備獨(dú)特的能量存儲(chǔ)及可控釋放特性，在高分辨成像、柔性X射線探測(cè)器、多維信息存儲(chǔ)與加密防偽等領(lǐng)域頗具應(yīng)用前景。這類材料一般由基質(zhì)晶格、發(fā)光中心和陷阱捕獲中心組成。其中，長(zhǎng)余輝材料的陷阱較淺，所捕獲的載流子在室溫下自發(fā)釋放；光激勵(lì)材料的陷阱相對(duì)較深，需要光刺激釋放出深陷阱中所存儲(chǔ)的載流子。同時(shí)，陷阱的分布難以調(diào)控。

目前，關(guān)于這兩類材料的研究主要局限于單一發(fā)光類型以及有限的發(fā)光波段。鮮有關(guān)于在同一基質(zhì)材料中實(shí)現(xiàn)多色的長(zhǎng)余輝及光激勵(lì)發(fā)光的報(bào)道，阻礙了相關(guān)多功能熒光粉的應(yīng)用拓展。

中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所和閩都創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室陳學(xué)元團(tuán)隊(duì)研究員涂大濤，聯(lián)合福建農(nóng)林大學(xué)，通過在Cs2NaGdF6氟化物雙鈣鈦礦材料中引入稀土離子作為發(fā)光中心及空穴捕獲中心，開發(fā)了一類具備深、淺陷阱的新型高效氟化物熒光粉。該工作基于稀土離子獨(dú)特的能級(jí)結(jié)構(gòu)，對(duì)陷阱的分布進(jìn)行了有效調(diào)控，首次同時(shí)實(shí)現(xiàn)了X射線激發(fā)的全光譜多色可調(diào)的長(zhǎng)余輝及光激勵(lì)發(fā)光（如圖）。

該研究所開發(fā)的熒光粉在停止X射線激發(fā)后，余輝時(shí)間可長(zhǎng)達(dá)一周，且發(fā)光波段可從紫外調(diào)控到近紅外II區(qū)。此外，在停止激發(fā)150小時(shí)后，在980 nm波長(zhǎng)光激發(fā)后，材料展現(xiàn)出優(yōu)異的光激勵(lì)發(fā)光，這表明其長(zhǎng)時(shí)間的能量存儲(chǔ)能力。

該研究通過實(shí)驗(yàn)表征和電子結(jié)構(gòu)計(jì)算分析，揭示了材料的電子陷阱來源于氟空位，而稀土離子摻雜引發(fā)晶體場(chǎng)變化，影響氟空位形成。同時(shí)，結(jié)合稀土離子在基質(zhì)材料中的能級(jí)位置，該研究證明了稀土離子作為空穴捕獲中心。

研究顯示，不同稀土離子的空穴捕獲能力不同，進(jìn)而表現(xiàn)出不同的長(zhǎng)余輝性能?；谙⊥翐诫sCs2NaGdF6熒光粉的多色發(fā)光特性，該團(tuán)隊(duì)將其制成柔性耐水薄膜，展示了其多色長(zhǎng)余輝發(fā)光（PersL）、光激勵(lì)發(fā)光（PSL）以及熱激勵(lì)發(fā)光（TSL）特性，證明了該材料在多重防偽應(yīng)用等方面的應(yīng)用潛力。

該工作通過引入稀土離子作為發(fā)光中心和陷阱捕獲中心，在同一基質(zhì)材料中實(shí)現(xiàn)了紫外-近紅外II區(qū)全光譜可調(diào)的長(zhǎng)余輝及光激勵(lì)多色發(fā)光，為電子捕獲材料的設(shè)計(jì)開辟了新思路，并為多功能熒光粉的開發(fā)應(yīng)用奠定了理論基礎(chǔ)和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。

此前，陳學(xué)元團(tuán)隊(duì)在稀土摻雜鈣鈦礦材料的光學(xué)性能設(shè)計(jì)方面取得了系列重要進(jìn)展：通過局域電子結(jié)構(gòu)調(diào)控，在Cs2NaInCl6中基于Cl--Yb3+荷移躍遷敏化，實(shí)現(xiàn)了高效的稀土離子近紅外發(fā)光；通過Na/Ag合金化策略，在Cs2AgBiCl6雙鈣鈦礦材料中增強(qiáng)了Yb3+和Er3+的近紅外發(fā)光；通過Te4+和稀土離子共摻實(shí)現(xiàn)Cs2ZnCl6空位有序型雙鈣鈦礦的高效近紅外發(fā)光。

稀土離子摻雜Cs2NaGdF6的陷阱調(diào)控、多色余輝發(fā)光機(jī)理與應(yīng)用示意圖

來源： 福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所

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