12月19日，中國礦業(yè)大學材料與物理學院2014級校友王晶晶博士為第一作者，中國科學技術(shù)大學姚宏斌為通訊作者在Nature Photonics發(fā)表了題為“High efficiency warm-white light-emitting diodes based on copper–iodide clusters”的研究論文。

該研究設計合成了一種具有高構(gòu)型熵、高發(fā)光效率和寬光譜發(fā)射等特性的新型銅碘雜化發(fā)光團簇，并基于該團簇分子構(gòu)筑了低成本、高效、高亮度的溶液法暖白光發(fā)光二極管（LED）器件。

隨著信息化時代的到來，固態(tài)照明技術(shù)成為提升人們生活質(zhì)量和行為便利性的核心技術(shù)之一，如今溶液法制備的LED器件由于制造工藝簡單和可操作性強而被認為是實現(xiàn)下一代大面積固態(tài)照明的低成本技術(shù)路線。而制備和開發(fā)價格低廉、環(huán)境低毒且易規(guī)?；a(chǎn)的高效發(fā)光材料和溶液法LED器件成為了未來發(fā)展高效、低成本固態(tài)照明技術(shù)的迫切需求。

近年來，以銅碘雜化團簇為基礎的發(fā)光材料由于具有地殼豐度高、發(fā)光效率高、光譜可調(diào)等優(yōu)勢而引起人們的廣泛關(guān)注。隨著有機組分的功能化和主體材料摻雜結(jié)構(gòu)的優(yōu)化，目前基于銅碘雜化團簇的碘化銅簇的LED器件已經(jīng)能夠達到較高的效率。

然而，基于該材料體系的溶液法LED器件的制備依舊面臨著團簇溶液加工性能差，發(fā)光層制備流程復雜以及器件功能層不兼容等問題。因此基于銅碘雜化團簇分子使用溶液法制備低成本高性能的LED器件仍然具有挑戰(zhàn)性。

針對上述關(guān)鍵問題，作者通過同時引入氮膦螯合配體和高自由度的含膦增溶配體對團簇進行修飾，構(gòu)建了一類新型的兼具高發(fā)光效率和高溶解度的銅碘雜化團簇，該團簇在LED器件制備交叉溶劑N,N-二甲基甲酰胺（DMF）中表現(xiàn)出超過200 mg/mL的高溶解度和良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性（圖1）。

圖1. 高溶解度銅碘雜化團簇在DMF溶劑中的穩(wěn)定性表征

使用DMF溶劑進行旋涂制備得到的發(fā)光薄膜具有低表面粗糙度和高發(fā)光量子產(chǎn)率，將其直接作為發(fā)光層，能夠通過正交溶劑路線制備低成本的無主體材料摻雜的暖白光LED器件（圖2）。所得器件最大外量子效率達到19.1%，亮度超過40000 cd m-2，并且工作壽命超過232小時（T50@100 cd m-2）。

圖2. 高效暖白光溶液法LED器件的構(gòu)筑

圖 3. 大規(guī)模溶液刮涂法制備的發(fā)光薄膜以及大面積LED器件

與此同時，得益于團簇良好的溶液加工性能，作者通過大規(guī)模刮涂技術(shù)，構(gòu)筑了工作面積為36 cm2的大尺寸溶液法LED器件，該器件展現(xiàn)出亮度接近60000 cd m-2的暖白光發(fā)射（圖3）。此外，通過在氮膦螯合配體的氮雜環(huán)上修飾不同的供電子基團，作者展示了一系列發(fā)光顏色可調(diào)的溶液法LED器件（圖4）。

圖 4. 光譜可調(diào)的溶液法LED器件

總之，該研究工作實現(xiàn)了基于銅碘雜化團簇材料的高效高亮度暖白光LED器件的構(gòu)筑，銅碘雜化團簇材料體系所具備的結(jié)構(gòu)可拓展性以及光譜可調(diào)節(jié)性使其在低成本高性能LED面板顯示等固態(tài)照明技術(shù)中具備廣闊的應用潛力。

論文的共同第一作者包括馮力喆（博士研究生）、師廣益（碩士研究生）和楊俊楠（博士）。論文的其他重要合作者包括南京工業(yè)大學王建浦教授，福建物構(gòu)所陳學元研究員，中國科學技術(shù)大學肖正國教授、樊逢佳教授以及合肥國家同步輻射實驗室鄭旭升教授等。（來源：中國礦業(yè)大學材料與物理學院）

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