近日，大連化物所分子反應(yīng)動力學國家重點實驗室任澤峰研究員和中國工程物理研究院趙一英研究員等合作，在揭示準二維鈣鈦礦載流子本征動力學方面取得新進展。

圖片來源：中國科學院大連化物所 任澤峰

飛秒瞬態(tài)吸收光譜（Transient Absorption Spectroscopy，TAS）是一種常用的主要研究半導體載流子動力學的手段。受限于常規(guī)的探測靈敏度，TAS一般只能探測較高載流子濃度下的動力學過程（文獻中往往大于1017 cm-3）。然而，太陽能電池工作環(huán)境中的載流子濃度遠低于該濃度（通常低于1015 cm-3）。因此，常規(guī)瞬態(tài)吸收光譜測得的動力學規(guī)律和真實情況下的載流子動力學規(guī)律可能相差甚遠。

任澤峰團隊前期發(fā)展了高靈敏度瞬態(tài)吸收光譜儀（Rev. Sci. Instrum.，2021），靈敏度ΔOD達到10-7量級，比常規(guī)的TAS提高2個數(shù)量級。前期，團隊利用該裝置實現(xiàn)了3D鈣鈦礦本征載流子動力學的研究（JACS Au，2023），該工作以(BA)2(MA)n?1PbnI3n+準二維鈣鈦礦薄膜為模型，闡述了準2D鈣鈦礦中本征載流子動力學過程。

二維鈣鈦礦由于其獨特的穩(wěn)定性和出色的光電性能而受到廣泛關(guān)注。然而，圍繞準二維鈣鈦礦中不同二維相之間的空間相分布和能帶排列的爭論給理解載流子動力學帶來了復雜性，也阻礙了材料和器件的發(fā)展。

本工作中，研究團隊發(fā)現(xiàn)了2D和3D相之間載流子濃度依賴的電子和空穴轉(zhuǎn)移動力學。在線性響應(yīng)范圍內(nèi)的低載流子密度下，團隊測量到了電子和空穴傳輸?shù)娜齻€超快過程，從數(shù)百fs到數(shù)ps、數(shù)十到數(shù)百ps、數(shù)百ps到數(shù)ns，可以歸屬于2D和3D相之間的橫向外延（結(jié)構(gòu)I）、部分外延（結(jié)構(gòu)II）和無序界面異質(zhì)結(jié)構(gòu)（結(jié)構(gòu)III）。

此外，進一步通過考慮相分布、能帶排列和載流子動力學，團隊提出了旨在增強載流子傳輸?shù)牟牧虾铣刹呗裕海?）提高結(jié)構(gòu)I和II的比例可以顯著提高電子/空穴的轉(zhuǎn)移速率；（2）增大3D相的晶粒尺寸可以提高準2D鈣鈦礦薄膜中電子轉(zhuǎn)移速率；（3）增加2D相晶粒尺寸可以改善空穴從3D相到2D相的轉(zhuǎn)移。該工作不僅為準2D鈣鈦礦的精確本征光物理學提供了深入的見解，而且也有望促進這些材料的實際應(yīng)用的研發(fā)。

相關(guān)成果以“Unveiling the Intrinsic Photophysics in Quasi-2D Perovskites”為題，于近日發(fā)表在《美國化學會雜志》（Journal of the American Chemical Society）上。該工作的共同第一作者是大連化物所已畢業(yè)博士李博瀚，中國工程物理研究院狄海鵬博士和已畢業(yè)博士李煌。上述工作得到國家科技部、國家自然科學基金、中國科學院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團隊計劃等項目的支持。（來源：中國科學院大連化物所 任澤峰）

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