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南科大電子系陳樹明課題組在QLED領(lǐng)域取得系列進(jìn)展

近日,南方科技大學(xué)電子與電氣工程系副教授陳樹明課題組在量子點(diǎn)發(fā)光二極管(QLED)領(lǐng)域取得系列進(jìn)展,相關(guān)研究成果分別發(fā)表在學(xué)術(shù)期刊Nature Communications、Advanced Materials、Laser & Photonics Reviews 及 Advanced Materials 上。

在器件驅(qū)動(dòng)方面,提出一種即插即用(PnP, plug-and-play)的QLED結(jié)構(gòu),PnP-QLED不需要借助任何驅(qū)動(dòng)電路,可以直接被220 V/50 Hz家用交流電驅(qū)動(dòng)發(fā)光,相關(guān)研究以“Household alternating current electricity plug-and-play quantum-dot light-emitting diodes”為題發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications),以及“220 V/50 Hz compatible bipolar quantum-dot light-emitting diodes”為題發(fā)表在《先進(jìn)材料》(Advanced Materials)。

在器件結(jié)構(gòu)方面,提出一種新型的頂發(fā)射結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)了外量子效率創(chuàng)紀(jì)錄(44.5%)的高效頂發(fā)光QLED,相關(guān)工作以“Highly efficient top-emitting quantum-dot light-emitting diodes with record-breaking external quantum efficiency of over 44.5%” 為題發(fā)表在《激光&光子學(xué)評論》(Laser & Photonics Reviews)。

在器件機(jī)制方面,揭示了過剩電子對藍(lán)光QLED的破壞作用,相關(guān)研究以“Electron‐induced degradation in blue quantum‐dot light‐emitting diodes”為題發(fā)表在《先進(jìn)材料》(Advanced Materials)。

QLED由于具有發(fā)光色彩可調(diào)、色純度高、制備成本低等優(yōu)點(diǎn),在下一代柔性、印刷顯示及固態(tài)照明領(lǐng)域具有重大的潛在應(yīng)用前景?;趐-n二極管結(jié)構(gòu)的QLED,通常只能工作在直流電流(DC)下。

因此,為了驅(qū)動(dòng)QLED,必須使用電源適配器或驅(qū)動(dòng)電路,把220 V/50 Hz的家用交流電,通過降壓、整流等步驟轉(zhuǎn)變成低壓直流電;另外,還需借助DC-DC電流調(diào)節(jié)電路,以調(diào)節(jié)QLED的亮度。驅(qū)動(dòng)電路的使用,增加了QLED燈具的復(fù)雜性、成本及功耗;其次,QLED長期工作在DC下,器件內(nèi)部容易積累電荷,降低器件的運(yùn)行壽命。

針對上述問題,陳樹明課題組開發(fā)出一種由多個(gè)疊層QLED串聯(lián)集成的PnP-QLED。所提出的PnP-QLED可以直接使用220 V/50 Hz家用交流電驅(qū)動(dòng),同時(shí)還具有高效率、高亮度、長壽命的優(yōu)點(diǎn),有望促進(jìn)QLED在低成本、高性能固態(tài)照明光源上的應(yīng)用。

如圖1a所示,一個(gè)疊層QLED是由底部器件B-QLED和頂部器件T-QLED垂直堆疊而成,并共享中間的透明導(dǎo)電氧化銦鋅(IZO)電極。通過不同的電極連接方式,B-QLED和T-QLED可實(shí)現(xiàn)串聯(lián)連接或并聯(lián)連接。當(dāng)處于串聯(lián)連接時(shí),該疊層QLED可工作在普通的直流模式下;當(dāng)處于并聯(lián)連接時(shí)(把中間IZO電極引出,頂部電極Al和底部電極ITO短接),該疊層QLED可工作于交流模式下,由于此時(shí)B-QLED和T-QLED的極性相反,因此在交流電源驅(qū)動(dòng)下,B-QLED和T-QLED將交替輪流發(fā)光,如圖1b所示。與文獻(xiàn)報(bào)道的交流電致發(fā)光器件相比,該交流疊層QLED具有以下優(yōu)點(diǎn):(1)持續(xù)發(fā)光。

在交流電的驅(qū)動(dòng)下,B-QLED和T-QLED交替發(fā)光,因此,在整個(gè)交流電的周期,該疊層QLED能夠持續(xù)穩(wěn)定的發(fā)光。(2)高效率、長壽命。B-QLED和T-QLED本質(zhì)上都是工作于DC模式下,因此該交流疊層QLED具有和直流QLED類似的高效率和高亮度;此外,由于在交流電驅(qū)動(dòng)下,B-QLED和T-QLED都會(huì)被施加半個(gè)周期的負(fù)偏置,積累在器件內(nèi)部的空間電荷被有效釋放,使該交流疊層QLED的壽命得以提升。(3)寬頻兼容。

該疊層QLED本質(zhì)上由直流QLED組成,其頻響取決于QLED的響應(yīng)速度,可兼容Hz ~ MHz的交流電頻率?;谝陨蟽?yōu)點(diǎn),該疊層QLED是實(shí)現(xiàn)交流電直驅(qū)、即插即用固態(tài)光源的最佳候選者。

圖 1:(a) 疊層QLED結(jié)構(gòu)及直流和交流驅(qū)動(dòng)模式示意圖;(b) 不同驅(qū)動(dòng)條件下,疊層QLED的發(fā)光圖像

為使所提出的疊層QLED可直接被220 V的家用高壓交流電驅(qū)動(dòng),此研究進(jìn)一步將多個(gè)疊層QLED串聯(lián)連接,從而增加器件陣列的驅(qū)動(dòng)電壓,使得到的照明面板可直接接入到220 V/50 Hz的家用交流電上。

如圖2a所示,一個(gè)即插即用QLED(PnP-QLED)包含兩個(gè)疊層QLED,通過中間的IZO電極串聯(lián)連接。如圖2b所示,該P(yáng)nP-QLED在整個(gè)交流電驅(qū)動(dòng)過程中,能持續(xù)、穩(wěn)定的發(fā)光,提高了光源的穩(wěn)定性和可靠性。另外,在交流電驅(qū)動(dòng)下,PnP-QLED的運(yùn)行壽命是直流驅(qū)動(dòng)QLED的1.5倍。這些結(jié)果證實(shí)PnP-QLED能夠同時(shí)實(shí)現(xiàn)高效率以及長壽命。

圖 2 :(a) PnP-QLED 器件結(jié)構(gòu)示意圖;(b) PnP-QLED正向和反向驅(qū)動(dòng)電壓電路示意圖及發(fā)光圖像;(c) S-QLED和PnP-QLED的PE-L特征曲線

此研究將PnP-QLED作為基本的構(gòu)建模塊,通過串聯(lián)連接不同數(shù)量的PnP-QLED,實(shí)現(xiàn)可以直接工作在不同交流電壓的(PnP-QLED)n光源,如圖3a所示。例如,通過集成30個(gè)PnP-QLED,所得到的(PnP-QLED)30 可以直接接入220 V/50 Hz家用交流電,并持續(xù)發(fā)出穩(wěn)定的紅光、黃光和白光,如圖3d和視頻所示。

此外,為了降低交流驅(qū)動(dòng)引起的頻閃問題,此研究還進(jìn)一步將兩個(gè)(PnP-QLED)30并聯(lián)連接,并調(diào)整其中一個(gè)(PnP-QLED)30的交流電輸入的相位差,使得到的光源產(chǎn)生穩(wěn)定的光輸出,有效的抑制頻閃,如圖3f所示。該工作為家用交流電直驅(qū)照明光源的實(shí)現(xiàn)提供了一種新的技術(shù)途徑。相關(guān)技術(shù)已申請發(fā)明專利(申請?zhí)?02410116639X)。

該研究的第一作者為陳樹明課題組2021級(jí)博士生王基銘,通訊作者為陳樹明,南科大為論文第一單位。該研究得到了國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、深圳市基礎(chǔ)研究項(xiàng)目的資助。

圖 3:(a) (PnP-QLED)n的等效電路圖;(b) (PnP-QLED)n在220 V交流電驅(qū)動(dòng)下的PE-n特征曲線;(c) (PnP-QLED)30 的PE-VRMS特征曲線;(d) (PnP-QLED)30在不同交流電壓驅(qū)動(dòng)下的發(fā)光光學(xué)圖像;(e) 220 V/50 Hz家用交流電驅(qū)動(dòng)下的紅光、黃光和白光的(PnP-QLED)30的發(fā)光光學(xué)圖像;(f) (PnP-QLED)30在220 V/50 Hz家用交流電驅(qū)動(dòng)下的瞬態(tài)電致發(fā)光

除此之外,陳樹明課題組在家用交流電直驅(qū)QLED的結(jié)構(gòu)開發(fā)上持續(xù)創(chuàng)新。提出了共面電極的QLED結(jié)構(gòu),開發(fā)出了新的家用交流電直驅(qū)QLED。相關(guān)研究以“220 V/50 Hz compatible bipolar quantum-dot light-emitting diodes”為題發(fā)表在《先進(jìn)材料》(Advanced Materials)。

此研究通過Al電極橋接,將正置結(jié)構(gòu)的QLED和倒置結(jié)構(gòu)的QLED水平連接成串聯(lián)器件,得到的器件(CEB-QLED)具有驅(qū)動(dòng)電極共面的特點(diǎn),如圖4所示。這種新型CEB-QLED可以在正偏壓或負(fù)偏壓下運(yùn)行,并且表現(xiàn)出了出色的外量子效率和亮度。此外,通過使用Ag橋接層,進(jìn)一步提高了CEB-QLED的亮度,實(shí)現(xiàn)了22.2%的外量子效率和16370 cd/m2的高亮度,這一性能表現(xiàn)創(chuàng)下了雙極性器件的最佳水平。

同時(shí),該工作通過將多個(gè)CEB-QLED串聯(lián)連接,也實(shí)現(xiàn)了由220 V/50 Hz的家用交流電直接驅(qū)動(dòng)的光源,無需額外的驅(qū)動(dòng)電路。

該研究的第一作者為陳樹明課題組2018級(jí)博士生張恒(已畢業(yè),現(xiàn)為廣西大學(xué)副教授),通訊作者為陳樹明,南科大為論文第一單位。該研究得到了國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、深圳市基礎(chǔ)研究項(xiàng)目的資助。

圖 4:CEB-QLED的 (a) 原理示意圖以及 (b) 等效電路圖;(c) CEB-QLED的電學(xué)性能;(d) (CEB-QLED)n 的制備流程圖以及等效電路圖;(e) 220 V/50 Hz家用交流電直接驅(qū)動(dòng) (CEB-QLED)n的示意圖以及發(fā)光光學(xué)圖像

在器件結(jié)構(gòu)上,陳樹明課題組近期提出了一種新型的頂發(fā)射結(jié)構(gòu),刷新了器件的出光效率,相關(guān)工作以“Highly efficient top-emitting quantum-dot light-emitting diodes with record-breaking external quantum efficiency of over 44.5%” 為題發(fā)表在《激光&光子學(xué)評論》(Laser & Photonics Reviews)。

傳統(tǒng)的底發(fā)射QLED的出光效率較低,因?yàn)槠骷l(fā)射的光子需要通過透明襯底(玻璃)向空氣發(fā)射,由于玻璃襯底和空氣之間的折射率差異較大,一些光子在玻璃/空氣界面處會(huì)發(fā)生全內(nèi)反射,從而被襯底所波導(dǎo),降低了器件出光效率。雖然許多光提取結(jié)構(gòu)如微透鏡,可以用來提取襯底波導(dǎo)光,但是這些結(jié)構(gòu)會(huì)導(dǎo)致像素模糊或引起角度依賴性發(fā)光,因此不適用于高分辨率顯示。

為此,該研究通過在頂發(fā)射QLED的結(jié)構(gòu)中引入雙IZO相位調(diào)諧層,并優(yōu)化其厚度使得QLED的出光耦合效率突破45%。通過進(jìn)一步在頂部IZO電極上配備金屬輔助電極,顯著的提升了QLED的電流密度和功率效率。此外還通過在器件上旋涂SiO2納米散射層,有效提取了器件中的波導(dǎo)光,最終實(shí)現(xiàn)了效率創(chuàng)紀(jì)錄的頂發(fā)射QLED,其外量子效率高達(dá)44.5%。頂發(fā)射器件結(jié)構(gòu)和優(yōu)化策略為高效QLED的實(shí)現(xiàn)提供了新的方案。

該研究的第一作者為陳樹明課題組2021級(jí)碩士生李浩濤,通訊作者為陳樹明,南科大為論文第一單位。該研究得到了國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、深圳市基礎(chǔ)研究項(xiàng)目的資助。

圖 5:(a) 底發(fā)射(BE-QLED)和頂發(fā)射(TE-QLED)器件結(jié)構(gòu)示意圖;(b)不同結(jié)構(gòu)器件的出光耦合效率;(c)不同器件結(jié)構(gòu)在626 nm 波長處的功率耗散譜;(d)在不同底部IZO和頂部IZO厚度下的器件的平均EQE/γ;(e)-(h) 具有納米散射層和不具有納米散射層的器件性能對比

在器件機(jī)制方面,陳樹明課題組近期揭示了過剩電子對藍(lán)光QLED的破壞作用,相關(guān)研究以“Electron‐induced degradation in blue quantum‐dot light‐emitting diodes”為題發(fā)表在《先進(jìn)材料》(Advanced Materials)。

通過在藍(lán)光QLED運(yùn)行期間原位監(jiān)測器件中的藍(lán)光量子點(diǎn)以及空穴傳輸層的光致發(fā)光的變化情況,觀察到藍(lán)光量子點(diǎn)以及空穴傳輸層的發(fā)光性能逐步下降。進(jìn)一步對單電子及單空穴器件進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)當(dāng)電子注入到藍(lán)光量子點(diǎn)時(shí),藍(lán)光量子點(diǎn)的發(fā)光性能迅速下降。通過表征藍(lán)光量子點(diǎn)表面配體的變化情況,發(fā)現(xiàn)注入的電子會(huì)導(dǎo)致藍(lán)光量子點(diǎn)表面油酸配體的脫落,從而導(dǎo)致藍(lán)光量子點(diǎn)出現(xiàn)不可逆轉(zhuǎn)的損害。此外,器件中積累的過量電子,會(huì)泄漏至空穴傳輸層,導(dǎo)致空穴傳輸層發(fā)生電化學(xué)反應(yīng),產(chǎn)生降解,從而進(jìn)一步加劇藍(lán)光QLED的老化。

此研究深入揭示了藍(lán)光QLED的穩(wěn)定性與器件中積累的電子、藍(lán)光量子點(diǎn)的表面配體和空穴傳輸層之間強(qiáng)烈的依賴關(guān)系,這有助于研究人員進(jìn)一步制定有效的設(shè)計(jì)策略,改善藍(lán)光QLED的使用壽命。

該研究的第一作者為陳樹明課題組博士后高佩麗,通訊作者為陳樹明,南科大為論文第一單位。該研究得到了國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、深圳市基礎(chǔ)研究項(xiàng)目的資助。

圖 6:(a) PL-EL測試系統(tǒng)示意圖;(b) 藍(lán)光QLED老化前后的PL強(qiáng)度對比;(c) 紅光單電子器件與藍(lán)光單電子器件在老化前后的FTIR譜對比及量子點(diǎn)老化機(jī)制示意圖;(d) 利用sEQEPV譜分析藍(lán)光QLED與紅光QLED在老化過程中量子點(diǎn)的變化過程;(e) QLED老化前后的電荷注入示意圖;(f) 藍(lán)光QLED中TFB功能層的老化過程及老化機(jī)理(來源:南方科技大學(xué))

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