近日，上?？萍即髮W(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院陳剛課題組原位實(shí)時(shí)觀測(cè)了全無(wú)機(jī)銫鉛鹵化物鈣鈦礦量子點(diǎn)的合成過(guò)程，并揭示了其生長(zhǎng)機(jī)理，成果發(fā)表于國(guó)際知名學(xué)術(shù)期刊Nano Letters。該研究首次全面揭示了鈣鈦礦納米晶體的生長(zhǎng)機(jī)制，為發(fā)展高品質(zhì)量子點(diǎn)的合成方法提供了全新思路。

全無(wú)機(jī)銫鉛鹵化物鈣鈦礦納米晶體（CsPbX3）具有卓越的光學(xué)和電學(xué)性能，被廣泛應(yīng)用于太陽(yáng)能電池、激光器、發(fā)光二極管、光電探測(cè)器和晶體管等領(lǐng)域。近期，CsPbX3鈣鈦礦的零維衍生物Cs4PbX6因其優(yōu)異的光學(xué)性能而引起廣泛關(guān)注，Cs4PbX6能夠轉(zhuǎn)化成CsPbX3，為合成特定鈣鈦礦量子點(diǎn)開辟新途徑，也可以用于防偽和濕度傳感器等應(yīng)用領(lǐng)域。

雖然人們?cè)贑s4PbX6納米晶體合成方法方面取得了一些進(jìn)展，可以實(shí)現(xiàn)晶體尺寸和形狀可調(diào)，但由于極快的生長(zhǎng)過(guò)程，其內(nèi)在生長(zhǎng)機(jī)理仍然未知。

圖1：原位合成裝置的同步輻射實(shí)驗(yàn)布局和鈣鈦礦量子點(diǎn)的電鏡圖。

在這項(xiàng)研究中，利用適用于同步輻射試驗(yàn)線站的特制反應(yīng)容器，陳剛課題組首次將同步輻射小角/廣角X射線散射技術(shù)同時(shí)應(yīng)用于Cs4PbBr6納米晶體的合成研究。這一方法不僅可以原位跟蹤納米晶體在溶液中的尺寸、形貌和分散度變化，還可以同時(shí)跟蹤納米晶體中的晶格結(jié)構(gòu)變化。

通過(guò)同步輻射小角X射線散射技術(shù)，研究人員發(fā)現(xiàn)Cs4PbBr6納米晶體的形成分三個(gè)步驟：快速成核過(guò)程伴隨自聚焦生長(zhǎng)，隨后是擴(kuò)散受限的奧斯瓦爾德熟化，最終納米晶體在高溫下自組裝成面心立方超晶格且其生長(zhǎng)隨之終止。同時(shí)采集的廣角X射線散射信號(hào)證實(shí)了此三步生長(zhǎng)模型。

進(jìn)一步研究表明，超晶格形成對(duì)納米晶體的無(wú)序生長(zhǎng)具有抑制作用，可以提高和保持納米晶體的分散度，為高品質(zhì)量子點(diǎn)的合成提供了全新思路。

圖2：鈣鈦礦量子點(diǎn)的合成過(guò)程和生長(zhǎng)機(jī)理。

物質(zhì)學(xué)院2020級(jí)博士研究生喬治為文章的第一作者，陳剛教授為通訊作者，上海科技大學(xué)為第一完成單位。

文章標(biāo)題：In Situ Real-Time Observation of Formation and Self-Assembly of Perovskite Nanocrystals at High Temperature（來(lái)源：上科大物質(zhì)學(xué)院）

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